膨润土块体小试样渗透特性研究进展

潘伟健

摘要：膨润土作为一种重要的缓冲/回填材料，其渗透特性对于处置库的安全运营至关重要，影响膨润土块体渗透特性的因素众多，本文全面回顾总结了自20世纪80年代以来国内外学者对膨润土块体室内小试样渗透特性的研究进展及取得的成果，着重总结归纳了干密度、含水率（吸力）、温度、化学条件、边界条件等因素对膨润土渗透特性的影响及其机理分析，并以此指出了当前研究的不足之处，展望了未来需要进一步研究的方向。

关键词：膨润土；饱和渗透系数；非饱和渗透系数

1. 引言

为解决高放废物处置的问题，世界各国提出了深地处置、海洋处置、冰川处置、太空处置等多种方案，经过几十年的研究与多种方案的比对分析，目前，采用多屏障处置库的深地质处置是许多国家的首选方案，即将高放废物封存于距离地表深约500-1000米的稳定地质体中，利用围岩、固化体、废物罐、缓冲/回填材料组成的天然屏障及工程屏障，阻止放射性核素向外泄露与迁移，实现高放废物的安全处置。其中，缓冲/回填材料作为最后一道人工屏障具有维护处置库的结构稳定、阻止地下水入渗、阻滞核素迁移以及扩散衰变热等关键功能，是处置库的重要组成部分。

膨润土具有低渗透性的特点，被许多国家充当为缓冲/回填材料的首选。不同干密度的非饱和膨润土经压制后形成膨润土砌块，放置在废物罐周围的储存库中，随着来自围岩地下水的逐渐润湿，由于膨润土的低渗透性，膨润土缓慢的从非饱和状态变为饱和状态，在此期间，膨润土发生水化并产生膨胀，填充块体之间或块与围岩之间的空隙，导致膨润土密度的降低，然而由于整个屏障处于受限状态，地下水由围岩由外向内逐渐渗入整个屏障，膨润土密度的降低仅仅只是局部的，外部膨润土先发生水化并产生膨胀，压缩尚未水化的内部膨润土，从而增加其密度，进而在整个缓冲系统中建立了密度梯度，因此在屏障运营期间，膨润土干密度与其含水率一样在不断发生变化，研究干密度与含水率对膨润土块体渗透特性的影响也因此变得十分重要。

此外，温度和化学条件等外界环境对膨润土块体渗透特性也有显著的影响。深地质处置库在封场后，高放废物由于衰变产生大量热量，使缓冲/回填材料短期内处于高温状态，随着时间的推移，高放废物释放的衰变热缓慢减小，直至核素失去放射性，因此，整个处置库处于一个随时间变化的温度场，因此研究温度的影响十分重要。此外，高放废物地质处置库的近场化学条件十分复杂，一方面，部分矿化物质由于处置库围岩与缓冲/回填材料之间、围岩与地下水之间以及混凝土结构与围岩之间的长期作用，逐渐溶解并进入地下水，使得地下水将变得具有一定化学成分，另一方面，在处置库长达万年的设计使用年限中，作为处置库重要建筑材料的混凝土将发生缓慢衰解，释放大量碱性离子，生成硅酸钙水合物、氢氧化钙等碱性物质，导致地下水呈碱性状态，在一定时期内，其PH值甚至可能大于13。地下水中化学成分的存在将溶解膨润土中的蒙脱石，并使孔隙率增大，微观结构发生改变，进而影响膨润土的渗透特性，威胁整个处置库的系统安全，因此，研究盐溶液及碱溶液化学条件下的膨润土块体渗透特性具有重要意义。

自20世纪80年代以来，国内外学者对上述因素对膨润土渗透特性的影响开展了大量室内膨润土块体小试样性质研究，揭示了干密度、含水率、温度和化学条件等影响渗透特性的规律及机理，然而这些研究成果散布于学术论文、技术报告、专著、专利等文献资料中，尚未有人对其进行整理归纳，因此本文针对干密度、含水率等因素对膨润土块体渗透特性的影响进行了系统的回顾与总结，以期为深地质处置库设计、数值模拟、未来研究等提供必要依据及指导。

2. 研究进展

在地下水入渗作用下，处置库内在低水含量下压实的膨润土块体逐渐被来自宿主地层的水润湿，将从非饱和状态逐渐转变为饱和状态，与此同时，伴随着膨润土水化的进行，膨润土的膨胀处于自由膨胀、部分自由膨胀[1]、侧限这三种状态，这三种边界状态下的渗透特性并不完全相同，因此，国内外学者围绕着自由膨胀、部分自由膨胀、侧限三种边界状态下的膨润土块体饱和渗透与非饱和渗透展开了大量研究。

2.1 饱和渗透特性

饱和渗透系数主要通过常水头渗透试验测定，一系列学者研究了膨润土块体干密度、初始含水率、温度、盐溶液、碱溶液对膨润土块体饱和渗透系数的影响。

针对干密度的影响，研究表明，膨润土块体的饱和渗透系数随干密度的增加而减小。谢敬礼[2]、Villar[3]则分别认为高庙子膨润土与FEBEX膨润土的饱和渗透系数随干密度的增加近似指数降低。刘月妙[4]指出渗透系数随干密度的增加而降低是由干密度增加导致孔隙率、孔隙半径减小，孔径弯曲度增大，盲孔数量变多造成的。

关于初始含水率对渗透系数的影响，Haug和Wong[5]研究了9种膨润土，干密度为1.67 g/cm3和1.81 g/cm3，含水量介于6％和19%之间，表明初始含水量对饱和渗透性没有影响，该结论已得到学界的公认。

针对温度的影响，需对学者通过研究表明膨润土的饱和渗透系数随温度的增加而变大，如Cho[6]试验发现压实膨润土在80℃的渗透系数甚至是20℃时的三倍。这一现象主要是由于固有渗透率、水粘滞性和水密度等因素影响的结果，且三种因素互为影响。其中，水的粘滞性受温度影响最为明显，是温度对饱和渗透性影响主要因素。

国内外学者对GMZ[7,8]、mx80[9,10]、FEBEX[10]、wyoming[11]、Indian bentonites[12]等膨润土及膨润土混合物[13-16]饱和渗透系数与盐溶液的影响开展了一系列研究，所有研究均表明盐溶液能够弱化膨润土或膨润土混合物的渗透性能，其渗透系数随着盐溶液浓度的增大而增大(图5)，而针对于纯膨润土，zhu等[7]，张艺东[8],castellanos等[10]，Jadda等[12]研究均表明高浓度时，Na+对纯膨润土饱和渗透系数的影响大于Ca2+，这可以解释为，渗透的氯化钠溶液导致较少的堵塞大孔隙，从而导致相对较高的渗透系数[7]。

关于碱溶液对膨润土饱和渗透系数的影响，也得到了众多学者的研究[17]。研究表明同一温度条件下，随着溶液pH值的增大，膨润土的渗透性因蒙脱石溶解加剧而增多，Cuisinier等[18]认为通过氢氧根离子的扩散速率和蒙脱石的溶解速率可以预测膨润土/砂混合物的渗透性，而对给定pH值的碱溶液，膨润土饱和渗透系数随温度升高而变大，原因可能是升温过程既影响到膨润土中水的粘滞性，又会引起土中孔隙量或有效过水断面面积的增减，从而影响到固有渗透系数。

                    (a)NaCl(a)CaCl2

图5 NaCl和CaCl2溶液对GMZO1膨润土饱和渗透特性的影响[7]

2.2 非饱和渗透特性

与饱和渗透相比，非饱和渗透系数的量测更加困难，耗时更长。常用的非饱和渗透参数的量测方法主要有瞬时截面法、稳态法、空气过压法三种[19]。其中以瞬时截面法应用最为普遍， 基于上述非饱和土渗透测试方法，许多学者研究了非饱和渗透系数与膨润土吸力、温度及所处化学环境的影响。

Ye等[20,21]，李佳敏[22]利用瞬时截面法分别测定了高庙子膨润土、重塑弱膨润土的非饱和渗透系数，结果表明随着非饱和渗透系数随吸力的减小，先减小到一定值而后增大，形成一条U型曲线。这一现象可能与膨润土在侧限条件下的水化过程有关，试验开始时，小孔隙由于具有更大的表面张力，优先吸水而形成水膜，并发生膨胀变形，堵塞大孔隙，随着吸力的逐渐降低，水分不断向外扩展，同时大孔隙开始吸水，并产生宏观膨胀变形，土层中的过水断面面积逐渐增大，渗透系数也逐渐增大，由此可见水的传输主要是由土内大孔隙网络控制非饱和渗透系数变化趋势与大孔隙数量变化趋势一致。与此同时，Wang[23],cui[24],ye[25]分别对砂-MX80膨润土混合物、砂-Kunigel V1膨润土混合物、高压实砂-高庙子膨润土混合物侧限状态下的非饱和渗透系数进行了测量，其结果表明侧限状态下砂-膨润土混合物非饱和渗透系数的变化规律与纯膨润土在受限状态下一致。

通过烘箱控制试样温度，Ye[21]等还研究了温度对侧限状态下高庙子膨润土非饱和渗透特性的影响特性。研究表明在侧限状态下，高压实GMZ01膨润土的非饱和渗透系数随温度的升高而增加，此外，温度对非饱和渗透系数的影响也与吸力有关，吸力越大，温度影响越大(20Mpa以上)。可能的解释是在高吸力时，温度既影响水的粘滞性，又影响膨润土的微观结构，而在低吸力时，温度对土体的微观结构影响较小，然而温度效应与吸力的关系在zhang[26]中地得到了相反的结论，他的研究表明，砂-膨润土混合物低吸力时，非饱和渗透系数受温度影响更为明显。不管怎样，二者的研究均表明膨润土渗透系数随温度的变化在一个数量级以内，因此有理由相信温度对于侧限状态下的膨润土非饱和渗透系数影响较小。

图8侧限状态不同温度下非饱和渗透系数随吸力的演化[21]

关于化学条件对膨润土非饱和渗透特性的影响尚未全面，目前仅有Zhang[27]探究了含盐量对GMZ膨润土-砂混合物非饱和特性的影响（图9）。研究表明当饱和度较高时，GMZ膨润土-砂混合物的非饱和渗透系数入渗盐溶液浓度的增加而增大，这主要是因为土体的微观结构受到了盐溶液的影响，然而，即使渗滤液浓度高达12g/L，渗透系数数值相差也不到一个数量级，足以满足缓冲充填材料的防渗要求。因此该作者认为盐溶液对于膨润土非饱和渗透系数影响较小。

为了探究边界条件对非饱和渗透系数的影响，Ye[20],niu[1,28]研究了高庙子膨润土在侧限、部分自由膨胀、自由膨胀三种边界条件下的非饱和渗透特性（图10）。研究表明，不同边界条件下的渗透系数不一样，随吸力的变化规律也不同，侧限状态下，渗透系数随吸力的减小，先减小后增大，自由膨胀条件下，渗透系数除了在实验的初始和最后阶段都有轻微的波动外，随着吸力发展较为平缓，部分自由膨胀状态下渗透系数随吸力的演化则与自由膨胀条件下的演化类似，在最终水化阶段之前，尽管局部区域渗透系数增加，但总体而言测得的不饱和渗透率先下降而后保持恒定，而后随着试样接近饱和，渗透系数随着吸力的降低而迅速增加，综合对比三种状态的膨润土可知，相同吸力条件下，高庙子膨润土自由膨胀条件下非饱和渗透系数高于部分自由膨胀条件下的，侧限条件下的非饱和渗透系数则最小，这可能是由于不同约束条件下水化过程中微观结构变化机制的差异所致。此外，Ye等

[25,29]还对掺入比为7：3的高庙子膨润土-砂混合物的侧限及自由膨胀条件下的非饱和渗透系数进行了测量，结果表明，高庙子膨润土-砂混合物的非饱和渗透系数变化规律类似于纯膨润土，因此在进行纯膨润土及其与砂的混合物的渗透性研究时，必须考虑约束条件对渗透性的影响。

3. 结论与展望

膨润土块体作为深地质处置库重要的缓冲回填材料，自20世纪80年代以来，一系列学者对膨润土块体渗透特性的影响因素开展了一系列室内试验及理论研究工作，形成了一些重要的科学认识：

（1）膨润土块体饱和渗透特性研究较为广泛而深入，与干密度、温度、盐溶液、碱溶液、均有关。膨润土渗透系数随干密度增大而增大，随温度的增大而减小，盐溶液由于减小扩散双电层厚度而使得膨润土渗透系数降低，在高浓度时，钠离子对膨润土渗透特性的影响高于钙离子，碱溶液由于溶蚀蒙脱石，使得渗透系数增大，碱溶液浓度越高，渗透系数越大。

（2）膨润土块体与膨润土混合物的非饱和渗透系数均与边界条件密切相关，因此在进行纯膨润土及其与砂的混合物的渗透性研究时，必须考虑约束条件对渗透性的影响。针对膨润土块体，侧限条件时，膨润土块体非饱和渗透系数随吸力的减小，先减小到一定值而后增大，形成一条U型曲线；自由膨胀条件下，非饱和渗透系数除了在实验的初始和最后阶段都有轻微的波动外，随着吸力发展较为平缓；部分自由条件下，膨润土块体在最终水化阶段之前，尽管局部区域渗透系数增加，但总体而言测得的不饱和渗透率先下降而后保持恒定，而后随着试样接近饱和，渗透系数随着吸力的降低而迅速增加。侧限条件时的渗透系数最小，自由膨胀条件时最大。

（3）侧限状态下的高庙子膨润土非饱和渗透系数随温度的升高而增加，当吸力越大，温度影响越大(20Mpa以上)，但膨润土非饱和渗透系数随温度的变化在一个数量级以内，因此，可以认为温度是影响膨润土非饱和渗透系数的一个次要因素。

综观国内外研究现状，关于膨润土块体渗透特性研究较为全面，但仍有许多因素的研究尚未全面，值得人们做出进一步的研究：

（1）针对饱和渗透特性，不同边界状态对其影响尚不清晰，碱性离子对蒙脱石溶解速率还有待探究，而这对于预测碱溶液条件下的渗透系数具有重要意义。

（2）针对非饱和渗透系数，不难看出，干密度、盐碱溶液对非饱和渗透系数的影响由于非饱和渗透系数较难测量，其试验及影响机理尚未清晰。此外，半自由膨胀条件下非饱和渗透系数随吸力的演变依然需要也值得人们进一步探究。

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